二维材料催化剂在甲烷选择氧化中的应用

摘要:二维材料因其高比表面积和可调电子结构,在提高催化效率、选择性和稳定性方面展现出显著优势,其催化甲烷转化为高附加值化学品对能源可持续利用和环境保护具有重要意义。本文综述了二维材料在甲烷低温选择性氧化中的应用进展,对甲烷氧化时C—H键断裂的两种机制进行概述,列举了几类典型的二维材料(如石墨烯、过渡金属硫化物、MXenes、MOFs、金属氧化物等)及其合成方法,重点探讨了这些材料掺杂金属活性位点催化剂在不同氧化剂(如H2O2、H2+O2、O2和CO+O2)下进行甲烷选择性氧化的催化性能,强调了二维材料在活性位点调控、反应路径优化等方面的作用。最后,对二维材料在解决甲烷活化难题、推动能源技术进步方面的潜力、挑战及未来发展方向进行了展望。

太阳能驱动的无机半导体-微生物杂化体系在二氧化碳固定和生物制造中的应用

摘要:随着全球经济的快速发展,传统化石能源消耗显著增加,导致了二氧化碳(CO2)的大量排放,这对自然生态造成了显著的影响。近年来,由太阳能驱动的以大气中CO2为原料的第3代绿色生物制造技术引起了全球广泛关注。过去数年间,研究者们在太阳能驱动的无机半导体-微生物杂化体系领域开展了大量的工作,这对CO2固定以及生物制造领域具有深远的影响。本综述围绕如何构筑高性能无机半导体-微生物杂化体系,分别从无机半导体材料的结构性能优化、无机半导体-微生物界面的构筑以及微生物代谢通路的定向重构3个维度进行了全面综述。最后,本综述展望了无机半导体-微生物杂化体系领域的发展趋势。

基于β-异靛蓝骨架的圆偏振发光材料的发现、发展与展望

摘要:圆偏振发光(circularly polarized luminescence,CPL)材料因其独特的手性光学特性,在3D显示、生物成像、数据存储和自旋光电子器件等领域展现出广泛的应用潜力,近年来备受科研人员关注。然而,当前的研究主要集中在紫外/可见光区,具有近红外CPL特性的分子材料却非常稀少。相较于可见光波段,近红外光具有穿透能力强、背景散射小等优点,在生物成像、探测和加密通信等领域具有显著优势。作为靛蓝的异构体,β-异靛蓝具有丰富的结构修饰和配位模式,为开发近红外CPL分子材料提供了理想的骨架。本文系统阐述基于β-异靛蓝骨架的CPL分子材料的有趣发现过程,以及如何在此基础上简单高效地实现近红外CPL分子材料的制备。最后,展望基于β-异靛蓝骨架的近红外CPL分子材料的未来发展,预测该骨架将成为近红外CPL领域一类重要的明星骨架材料。

含氟钙钛矿及其衍生物的合成研究进展

摘要:含氟钙钛矿及其衍生物因其优异的物理和化学性质在新能源、光电器件、催化及磁性材料等领域获得了广泛关注。这类材料的合成方法是该研究领域的核心之一。合成路径的选择和优化直接影响材料的结构、性能、形貌以及在实际应用中的表现。目前,含氟钙钛矿及其衍生物的合成方法主要包括传统的固相合成法、沉淀法、水热/溶剂热法、以及新兴的软化学合成法、沉积法等,然而这些合成方法还没有系统的概述。因此,本文综述了该系列化合物的合成方法,总结了目前面临的挑战并对未来发展方向进行了展望,期望以此推动该领域更深入、广泛的研究。

高分子玻璃化转变的链长依赖性

摘要:玻璃化转变的微观机制是凝聚态物理最重要的科学问题之一. 由于链的连通性,高分子表现比小分子物质更复杂的玻璃化行为. 本综述对半个多世纪以来,科学家对高分子玻璃化转变链长依赖性的研究进行了总结. 介绍了高分子玻璃化温度(Tg)和脆度指数(m)等性质随链长增加而增大并趋于饱和的普遍现象;总结了解释和描述Tg和m随链长变化的3 种主要机制:即高运动活性链末端促进高分子协同运动,从而降低Tg和m;局部链刚性随链长增加而增大从而减弱链段运动能力,使Tg升高;分子链内次级松弛单元的耦合和动态促进激活链段松弛,造成Tg随链长增大而增大. 希望通过对高分子玻璃化现象和机理的总结与讨论帮助读者加深对长链大分子玻璃化转变的认识和理解.

数据智能驱动的机器化学家探索

摘要:近年来, 人工智能与自动化技术的深度融合为化学研究范式的革新提供了全新路径. 本文系统构建了集理论计算、机器学习、自动化实验与云端基础设施于一体的智能化学实验室系统, 通过“数据生成-模型优化-实验验证”的理实迭代机制实现研究流程的动态闭环优化, 并创新性地引入大语言模型驱动的多智能体协作架构, 完成从自然语言指令解析到跨设备任务调度的全流程自主操作. 本文详细阐述了智能实验室的硬件集成方案、多模态数据融合策略及云端资源调度机制, 通过火星陨石催化剂开发、胶体纳米晶形貌调控及高熵催化剂筛选等典型案例验证了系统的全局优化能力, 最后对智能化学研究网络的基础设施建设与协同创新模式进行了前瞻性探讨.

人工光合固氮

摘要:氨(NH3)作为化肥的重要成分和潜在的清洁能源载体, 其可持续生产对于应对全球能源需求和环境问题意义重大. 传统的Haber-Bosch工艺在高温和高压条件下, 将氮气(N2)和氢气(H2)催化转化成NH3. 该工艺支撑了全球近半数人口的粮食生产, 但其存在的高能耗、高排放等问题无法满足可持续发展的要求. 生物固氮酶能够在温和条件下实现N2到NH3的高效转化,为绿色高效驱动N2还原提供了重要的参考. 在过去几十年中, 研究人员受天然酶活性中心的组成和结构特性的启发, 模拟制备了一系列新型均相分子催化剂和多相催化剂, 以实现高效人工固氮. 本文综述了近年来人工光合固氮领域的重要进展, 详细分析了N2还原过程中的热力学和动力学挑战及其催化机理, 并对人工光合固氮领域所面临的挑战与未来发展方向进行了讨论.

硅纳米晶的固相合成与表面化学研究进展

摘要:硅纳米晶凭借其丰富的自然储量、卓越的稳定性、可调控的化学和物理性质, 以及良好的生物相容性,在半导体工业、光电能源转换和生物医药等多个领域占据了难以替代的重要地位. 通过可控合成方法来制备具有特殊功能的硅纳米晶及其衍生结构并对材料进行功能化后处理是推动硅基材料在科学理解和应用中取得突破的关键途径. 本文基于本课题组最新的研究成果, 对硅纳米晶材料的合成、表面化学及应用等方面的技术发展进行了系统梳理. 我们基于材料的组分和配体修饰, 阐明了相关硅材料化学中的构效关系和共性科学问题, 并展示了硅纳米晶在发光器件、低碳技术及生物医药等领域的应用表现. 最后, 结合自身研究结果的分析, 从材料的物理与化学机制、共性规律与普适原理等科学逻辑出发, 提出了本领域目前面临的一些挑战, 并对未来的研究方向进行了展望.

高纯钽铌原料研究进展

摘要:钽铌金属广泛应用于集成电路、航空航天、汽车、超导等领域,是不可或缺的战略材料。首先,介绍了钽铌资源分布、湿法冶金和高纯材料制备的内容,分析了国内外现状。文章指出世界钽铌资源主要分布在巴西、加拿大、澳大利亚和非洲地区等国家,中国钽铌资源品位低难利用,高度依赖进口。钽铌的湿法冶金方法分为碱法、酸法和氯化法,碱法有碱熔法和碱性水热法,酸法有硫酸法和氢氟酸法。而高纯氧化物的制备须经历浸出、萃取、分离提纯、过滤洗涤和煅烧过程。其次,阐述了利用真空电子束熔炼制备高纯钽铌和金属中杂质元素去除的方法,该法可使钽纯度在 5 N(99.999%)以上,铌纯度在 4 N(99.99%)以上。最后,对高纯钽铌原料在集成电路、人工晶体生长等领域的应用及需求进行了介绍,对高纯钽铌制备技术及产品的国内外企业进行了分析对比,指出了未来高纯钽铌原料发展方向。

二氧化钛制备技术研究进展

摘要:TiO2具有优异的白度、消色力等颜料性能,是物理、化学性质稳定的功能材料。综述了工业生产TiO2制备方法的现状和研究进展,分析各种制备方法的优势、劣势和发展前景。硫酸法能制备锐钛型和金红石型二氧化钛,并且可以制备不同类型的功能材料产品,氯化法只能制备金红石型产品,硫酸法与氯化法将会长期共存。氯化法中的熔盐氯化技术与中国的钛资源现状更加契合,沸腾氯化法的技术瓶颈和对高钛渣原料的严苛要求是下一步中国二氧化钛行业面临的急需解决的问题。新工艺技术中盐酸法对原料的要求简单,能够生产不同晶型和性能的TiO2,最具有工业化发展前景。今后,各种工业制备方法的发展方向必须向清洁、绿色、低碳和废物综合利用的方向发展,以满足日益严苛的环保要求和国内钛资源现状。