金属有机框架化合物合成策略及催化电解水研究进展

摘要:随着全球能源需求的增长和环境污染问题的日益严重, 开发高效、 可持续的能源转换技术成为当今科学研究的重要课题。在众多技术中,电解水作为一种将水分解为氢气和氧气的清洁能源技术, 因其高效、 环保的特性而受到广泛关注。金属有机框架化合物(MOFs)作为一类具有多样化结构和功能的新型材料, 在催化电解水领域展现出了巨大的潜力。本文介绍了MOFs的合成策略, 包括传统和创新方法, 并重点讨论了MOFs在催化电解水, 尤其是析氢反应(HER)和析氧反应(OER)中的应用。通过对最新研究成果的分析, 揭示了通过结构设计和功能化改性提升MOFs催化性能的策略, 并指出了目前面临的挑战和未来的研究方向, 突出了MOFs在解决全球能源问题中的应用前景和潜力。

二氧化碳化学转化的科学基础及其路径

摘要:二氧化碳(CO2)是主要的温室气体, 也是丰富的可再生资源, 通过催化转化可定向制备为化学品、能源产品与功能材料, 即实现“变废为宝、高值化利用”的资源化利用过程. 因此, 面向资源化/能源化利用的二氧化碳化学研究, 对于可持续发展具有重要意义及应用前景. 二氧化碳资源化利用的贡献不仅仅局限于减排的绝对量, 更重要的意义与价值在于: (1) 减缓化工生产对化石资源的依赖; (2) 提供更加环境友好的生产方法, 减少化工生产对环境的影响; (3) 在一定程度上调节碳循环. 我们试图从热力学、动力学角度分析CO2转化反应所涉及的CO2活化、能量问题、作用机制和催化剂的理性设计等科学基础, 并提出相应的转化途径. 本文基于CO2分子活化原理认识及转化路径分析, 介绍CO2资源化领域的现状, 分析所面临的挑战; 主要包括热催化转化及反应类型、电催化CO2还原及电羧化反应、光催化CO2还原及光驱动CO2参与的有机反应, 并简要介绍过程耦合、接力催化等策略及生物催化和耦合策略、等离子体催化技术在二氧化碳资源化中的应用. 总之, 对于二氧化碳化学的基础科学认识, 为发展二氧化碳资源化新反应、新方法与新技术提供理论支撑, 推动二氧化碳基产品的规模化生产与工业应用.

柴油车尾气后处理关键材料研究进展

摘要:柴油车尾气后处理技术是应对日益严格的排放法规、实现绿色低碳运输的关键. 尽管国六标准施行的处理技术已显著减少污染物排放, 但其效能提升与成本控制仍面临挑战. 近年来, 新型材料与技术创新为解决这一难题提供了新视角. 本研究综述聚焦于柴油车尾气后处理关键材料的最新进展, 分别从柴油车氧化催化剂(diesel oxidationcatalyst, DOC)、柴油车颗粒物捕集器(diesel particulate filter, DPF)、选择性催化还原催化剂(selective catalyticreduction, SCR), 以及氨逃逸催化剂(ammonia slip catalyst, ASC)系统先进催化材料的创新应用, 通过分析各类材料的结构设计、活性组分特性及其在尾气净化反应中的作用机理, 评估了各类催化材料在实际应用中的潜力. 同时,针对现有研究存在的问题, 如材料稳定性、耐久性及经济性, 进行了深入探讨, 并展望了未来关键材料的发展趋势,强调了催化单元在推动柴油车尾气处理技术向更高效、低成本、可持续方向发展的关键作用.

环氧树脂基辐射防护材料研究进展

摘要:介绍了γ射线和中子射线的特性及屏蔽机理,阐述了具有γ射线防护功能、中子防护功能、中子伽马混合场防护功能的环氧树脂基复合材料的研究进展,展望了环氧树脂基屏蔽材料未来的发展与挑战。

接触电致催化技术及其应用: 现状、发展和挑战

摘要:接触电致催化(contact-electro-catalysis, CEC)技术是一种利用固-液甚至液-液界面的接触起电产生的电子转移效应, 从而驱动氧化还原反应的新型催化技术. 与传统的电催化和光催化不同, 它的能量来源于外部机械刺激,无需依赖催化剂的导电或光敏特性, 极大地拓宽了催化剂的遴选范围, 丰富了催化体系设计的可能性, 反应范围更加全域化, 具有较大的规模化应用前景, 因此CEC技术将引领一系列前沿催化研究. 但目前针对CEC技术的研究刚起步, 其反应机理和应用潜能尚不明晰. 因此, 本文总结了CEC技术的基本原理和机制, 综述了该技术当前的研究进展和应用潜能, 并提出了强化CEC效率的潜在策略和未来值得深入研究的方向, 旨在明晰CEC技术设计与应用的关键问题, 推动新型CEC技术的革新和发展, 为碳中和、新能源、水资源、医药化工等一系列国家战略和国计民生问题的解决提供新原理和新思路.

高级氧化技术中活性氧物种的调控策略与机制

摘要:新污染物风险防范得到前所未有的重视, 其治理成为“十四五”生态环境保护工作重点. 高级氧化技术(AOPs)已被证实可通过产生氧化电势较高的活性氧物种(ROS)降解多种新污染物. 现阶段AOPs去除新污染物的研究较多关注如何调节催化剂的性能, 进而提高有机污染物的降解效率. 然而, 本课题组前期研究发现有机污染物的分子结构对污染物的降解效果和降解中起主导作用的ROS的影响. 因此基于实际废水中污染物的分子结构表征结果有目的性地大量产生某种ROS, 有望显著降低工程试错成本、提高药剂和活性物种的利用效率. 本文基于作者前期的研究成果, 梳理了现阶段高级氧化体系中自由基、单线态氧和高价金属的调控方法及机制, 并对目前在AOPs领域中关于活性物种选择性生成的研究提出了建议与展望, 以期为实现新污染物的精确氧化提供参考.

钒基催化剂协同控制氮氧化物和含氯有机物研究进展与展望

摘要:固废焚烧、金属冶炼等工业过程易同时排放氮氧化物(NOx)和含氯有机物(COCs). 基于选择性催化还原(selectivecatalytic reduction, SCR)脱硝协同控制COCs被认为是经济高效的技术选择之一, 已在环境催化领域引起广泛关注.目前, 钒基催化剂(V-W(Mo)/Ti)因其良好的SO2抗性, 已实现广泛工业化应用. 然而, 在实际应用过程中, 仍存在一些问题, 如NOx还原与COCs氧化反应温窗不匹配、复杂烟气环境导致催化剂中毒等. 为解决这些难题, 需要深入理解协同催化反应中NOx还原与COCs氧化的两种反应路径, 在催化剂上合理调控酸及氧化还原双核心位点, 并提升催化剂的抗中毒能力, 以获得高活性、高稳定性、抗中毒的协同反应催化剂. 本综述以商用钒基脱硝催化剂为对象, 系统梳理了NOx和COCs协同控制材料、过程与技术的研究进展, 总结了协同控制反应中多污染物相互作用机理, 汇总了钒基催化剂多效性能提升策略; 剖析了NOx和COCs协同控制反应的副产物生成路径, 探讨了水汽、SO2、重金属等烟气杂质对协同反应的影响机制, 以及多种烟气杂质共存时的共中毒与补偿效应, 旨在深入理解NOx和COCs的多污染物复合反应过程, 为提升钒基催化剂抗多杂质中毒性能提供科学基础.

废弃塑料的升级回收利用: 策略、现状与前景

摘要:废旧塑料的处理亟需高效且可行的解决方案, 以兼顾环保与资源的可持续利用. 过去二十年, 国家政策持续推动废弃塑料的规范化、清洁化和高值化发展, 严格限制落后产能, 并积极倡导废塑料的资源高效利用. 升级回收策略将低价值废塑料转化为高附加值产品, 对于有效利用碳资源、构建高效灵活的循环经济具有重要的意义. 本文基于开源数据, 介绍了塑料回收产业的现状与相关政策. 重点总结了废塑料高附加值利用的升级回收新技术. 总体而言, 政策、标准和物流体系亟需进一步成长和完善, 以弥补当前回收方法的经济短板; 升级回收技术虽然在适用性和扩展性方面展现了潜力, 但目前针对废塑料回收的研究仍存在空白, 且在能耗、效率等方面亟待优化.

有机电化学晶体管材料、器件及功能

摘要:有机电化学晶体管具有实现高灵敏度的传感及突破“冯·诺依曼瓶颈”实现低功耗的神经形态计算的潜力. 目前有限的活性层材料及低的器件性能严重制约着其进一步集成与应用, 器件性能的进一步提升亟需关键活性层材料的原始创新. 本文综述了本课题组近五年在有机电化学晶体管材料和器件方面的研究进展. 我们从材料源头创新出发, 致力于材料制备方法、材料结构、聚集态结构、离子电子耦合传输对材料光电性质的影响以及相关的基本规律和物理过程, 打破传统设计思路, 发展非金属聚合/偶联方法, 使用有效的多功能分子设计与结构调控策略制备新概念共轭高分子/寡聚物/小分子混合离子电子导体的有机电化学晶体管活性层材料; 开发有机电化学晶体管的关键技术, 实现若干集高性能、高稳定性、柔性于一体的有机电化学晶体管, 构筑面向柔性、可穿戴器件的传感及低功耗的有机突触晶体管, 对柔性生物电子学的发展具有积极的促进意义.

联合固氮40年: 从发现到应用

摘要:生物固氮作为将大气氮气转化为植物可利用铵的关键生物学过程, 目前仅由原核生物实现, 对减少化学氮肥依赖、保障粮食安全和改善生态环境至关重要; 尽管根瘤-豆科共生体系效率最高, 但水稻、小麦、玉米等主粮作物无法建立此类共生关系, 而联合固氮菌可定殖禾本科及果蔬作物根表、维管束或内生组织, 通过固氮、分泌植物激素、合成抗菌物质及增强宿主抗逆性形成多维促生机制. 中国农业大学生物学院微生物系四十年来在联合固氮领域构建了覆盖“资源发掘-机制解析-合成生物学改造-田间应用”的全链条技术体系: 分离获得2000多株固氮菌, 建立国内外最大的种质资源库并命名15个固氮新种; 解析固氮类芽孢杆菌中丙氨酸脱氢酶介导的氮代谢-固氮协同通路, 突破高铵抑制固氮的瓶颈; 在合成生物学领域实现突破——酵母体系(15个固氮基因共表达)中成功组装大小正确的NifDK四聚体及活性的NifH蛋白, 水稻体系(13个固氮基因共表达)中实现NifDK四聚体组装并创制抗降解NifH突变体; 开发的固氮菌剂在减氮15%条件下显著提升小麦/玉米产量7.64%~23.20%. 这些系统性成果为谷类作物生物固氮技术开发奠定理论和技术双重基础, 标志着我国在农业微生物领域已构建起具有自主知识产权的完整创新链.