硫族化合物SrPbSe2:具有潜力的新型热电材料

白树林1,2, 张潇1, 赵立东1,2（1.天目山实验室;2.北京航空航天大学材料科学与工程学院）

摘要：近年来, 开发高性能硫族热电材料对于提高能源转换效率和实现可持续能源利用具有重要意义. 本文基于密度泛函理论和玻尔兹曼传输理论, 全面探索了新型硫族化合物SrPbSe2的电子结构、力学、热传输、电传输和热电性能. 电子结构分析表明, SrPbSe2是一种窄带隙、直接带隙半导体. 弹性常数和声子谱计算表明, SrPbSe2是韧性材料, 具有力学和动力学稳定性. 此外, SrPbSe2中Pb2+的孤对电子6s2呈现立体化学活性, 使得Pb原子引起配位原子周围的晶格发生扭曲, 增强了晶格非简谐性. 结果表明, SrPbSe2的低热导率主要由八面体PbSe6局部晶格畸变引起Pb–Se弱键合和产生更多的声子散射中心所造成. 最后, 通过高通量筛选, 结合多种载流子散射机制, 评估了SrPbSe2的相关热电参数, 预测p型和n型SrPbSe2分别具有最大ZT值1.31和0.95.本文的研究结果为未来开发SrPbSe2基热电材料提供了一定的理论见解和指导.

关键词：密度泛函理论, 硫族化合物, 电子结构, 力学性能, 低热导率