含氮挥发性有机化合物催化氧化的研究进展

摘要:挥发性有机化合物(VOCs)及NOx 是PM2.5和O3的重要前体物, 其过量排放对环境质量及人类健康具有重要影响。与普通VOCs相比,含氮挥发性有机化合物(N-VOCs)由于氮杂原子的存在使得其环境控制策略更为复杂。因此, 针对N-VOCs控制技术的开发及应用已成为当前的研究热点。为了实现N-VOCs 催化氧化体系中低温高催化活性及高N2 选择性两个关键目标, 亟需设计高效、低成本的催化剂。本文系统总结了矿物材料、金属材料、单原子催化剂(SACs)、分子筛等在常见N-VOCs(N,N-二甲基甲酰胺、丙烯腈、乙腈、正丁胺、三乙胺等)催化氧化中的研究进展, 介绍了N-VOCs的来源及危害; 归纳总结了胺类、腈类等典型N-VOCs 催化氧化研究中的关键影响因素, 主要包括催化活性、催化剂理化性质、催化构效关系及反应机理, 提出了N-VOCs催化氧化过程中应避免中间产物深度氧化产生二次污染物; 最后展望了N-VOCs催化氧化研究面临的前景和挑战, 以期为未来N-VOCs的治理提供一定的理论指导与最新信息。

共价有机框架的设计及质子传导性能研究进展

摘要:质子交换膜燃料电池(PEMFCs)通过氢氧电化学反应直接将化学能转化为电能, 为高效清洁能源转化提供了重要的途经. 质子交换膜作为PEMFC 的核心功能组件, 通过定向传导质子实现电化学能的连续转换, 对电池性能具有决定性的作用. 共价有机框架(COFs)作为一种新型有机多孔材料, 具有高度结晶性、有序的多孔排列、功能可修饰性、结构可调性以及较高稳定性, 作为质子交换膜具有潜在的优势. COFs 可功能修饰的骨架可以定制质子传导功能位点,规整的孔道可以限域容纳多种质子载体/供体, 周期性分布的孔结构可以构建连续稳定的质子传输通道, 在含水/无水质子传导中均发挥出巨大的作用. 本文系统综述了近年来COFs 材料的设计与质子传导性能研究进展, 重点讨论了COF 骨架功能化设计、孔内限域和孔结构调控三种策略对质子传导性能的提升与传导机制解析, 并展望了该领域未来发展方向.

共价有机框架材料在电催化CO2还原中的应用

摘要:二氧化碳的大量排放加剧全球变暖。因此,开发二氧化碳转化技术迫在眉睫。各种转化技术中,电催化还原二氧化碳可以高效且持续转换二氧化碳。然而,电催化还原二氧化碳通常需要克服更高的活化能垒。传统电催化剂如金属、金属二硫化物、过渡金属氧化物和无金属2D材料(g-C3N4)在均相体系中易失活、电子转移效率低、二氧化碳吸附和活化能力较弱、反应动力学较慢、产物选择性较差。共价有机框架材料(COFs)是一类通过共价键连接而成的新兴多孔有机聚合物。层间的有序堆积和π-π相互作用促进载流子的运输。高比表面积和适当的孔径使二氧化碳吸附,产生更多的活性位点。这些特性使COFs成为电化学还原二氧化碳的理想材料。本文首先总结基于拓扑结构的二维和三维共价有机框架的合成和结构多样性。其次,简要介绍二维和三维共价有机框架在电化学还原二氧化碳领域的发展。最后,讨论COFs在电化学还原二氧化碳方面的潜在发展前景。

聚集诱导延迟荧光材料及其有机光电器件

摘要:热激活延迟荧光(TADF)材料凭借无需贵金属即可实现单重态与三重态激子高效利用的显著优势,已进入蓬勃发展的新阶段。然而,目前传统的TADF材料普遍存在聚集诱导猝灭(ACQ)现象,严重限制了其发展和应用。相比之下,聚集诱导延迟荧光(AIDF)材料具有独特的聚集诱导荧光增强现象,从而在有机电致发光领域备受关注。在本综述中,我们对有机发光二极管(OLED)领域相关的AIDF分子进行了总结,重点综述了2021年以来的AIDF分子设计及其在非掺杂OLED领域的研究和应用进展,通过基于分子结构的分类依据,分别从二苯甲酮、三嗪、喹喔啉以及其他受体等方面进行分析和讨论,对所述化合物进行结构拆解和性质汇总,深入探讨其结构与性能之间的构效关系,并对该领域的发展做出展望。

镍基金属有机骨架化合物在超级电容器中的应用

摘要:超级电容器是一种高效的电化学储能器件,电极材料是影响其性能的关键因素。近年来,金属有机骨架(MOF)材料由于其独特的结构和性质,成为提升超级电容器性能的理想选择。特别是镍基金属有机骨架(Ni‐MOF)材料,因其良好的稳定性和适宜的反应电位,表现出优异的电化学储能性能。然而,该材料在实际应用中仍面临一些问题,并通过材料复合或衍生化处理,有望进一步提升其电化学性能。本文综述了Ni-MOF及其复合物、衍生物在超级电容器中的应用,为高性能储能设备的开发提供了新的思路。

金属有机框架用于碱性电催化析氧反应的研究进展

摘要:电催化析氧反应(OER)作为水裂解和金属-空气电池等清洁能源技术的关键半反应,对缓解能源危机与解决环境污染问题具有重要意义。然而,OER复杂的电子/质子转移机理和缓慢的反应动力学过程导致了较高的过电位,限制了能源转换的效率。因此急需开发高效、稳定的OER催化剂来提高反应效率。金属有机框架(MOFs)因其充足的金属中心、较大的比表面积和灵活可调节的结构,被认为是极具潜力的电催化剂。本文系统地介绍了高效MOFs基电催化剂的设计策略,并探讨了该领域目前面临的挑战与未来的发展方向。

电子导电金属有机框架电化学传感器的研究进展

摘要:电化学传感器因其具有灵敏度高、选择性好、成本低廉、操作简便等特点,在疾病诊断、环境监测和食品安全等领域得到了广泛应用。电子导电金属有机框架(electrically conductive metal‐organic frameworks,EC-MOFs)凭借其高比表面积、丰富的孔结构、灵活可调的设计特性以及优异的催化性能、高效的电子传输能力和显著的信号放大效应,为电化学传感领域提供了全新的研究机遇和发展方向。本文系统总结了EC-MOFs材料在电化学传感领域的最新研究进展,重点探讨了基于EC-MOFs电化学传感器工作电极的设计合成策略,详细评述了其在生物分子识别、环境污染物监测等方面的突破性应用,同时深入分析了EC-MOFs在电化学传感领域面临的关键挑战,并对其未来发展方向进行了展望。

有机共晶的设计及制备方法研究进展

摘要:有机共晶是一种新型的功能材料,由两种或多种有机分子通过非共价相互作用协同组装形成的多功能晶体。这类材料通过调控供体(D)与受体(A)的分子组成和组装方式,突破单一组分性能限制,展现出多样的堆积方式,具有丰富的分子间相互作用和丰富的功能成分,其物理化学性质可以根据不同的要求进行定制,并呈现出新颖的特性。随着有机共晶在光电材料和药物制剂等领域的突破性应用,其制备方法成为材料研究的核心挑战。如何合理设计和选择有机共晶中的D/A组分,使其具有所需的形貌、尺寸和功能是共晶合成的关键目标。本文总结了有机共晶的制备方法,首先对有机共晶进行介绍,概述了其构建和设计特征,以及有机共晶的性能;随后重点介绍了有机共晶的制备方法,最后展望了有机共晶的发展前景。

MOF基材料CO2捕获-转化耦合应用研究进展

摘要:全球CO2排放量的持续增长仍然是21世纪面临的最紧迫的生态环境挑战之一. 金属-有机框架(metalorganicframeworks, MOF)材料因其框架易于调节、高比表面积和开放金属位点等物化特性, 广泛应用于CO2捕获-转化耦合(CO2 capture and conversion, CO2CC). 本文系统地综述了MOF及其复合材料在CO2捕获-转化耦合方面的研究进展, 重点探讨了MOF基材料的结构设计优化及其复合策略对CO2吸附和催化性能的影响, 并对该类研究所面临的挑战及未来发展趋势进行了总结与展望, 旨在为MOF基材料在CO2捕获-转化耦合领域的应用研究提供实例借鉴与理论指导.

聚集诱导发光分子合成金属-有机框架的发光应用研究

摘要:荧光材料因其优异的光学性能在生物成像、传感和光电器件等领域展现出巨大潜力.但传统荧光材料普遍存在高浓度或固态环境下的荧光猝灭问题,限制了其实际应用.聚集诱导发光(AIE)分子的出现为克服这一难题提供了新的解决方案. AIE分子在聚集态时荧光显著增强, 而金属有机框架(MOFs)以其高度有序且可调控的孔道结构为AIE分子的定向聚集提供了理想平台.本综述从AIE-MOFs的发光机制和合成策略出发,系统总结了AIE-MOFs发光材料在化学检测、生物传感、生物成像和白光发射等应用领域的最新研究进展,旨在为设计开发绿色、稳定且高效的新一代AIE-MOFs功能材料提供理论依据和发展思路.