金属氧化物光催化甲烷氧化制含氧化合物的研究进展

马明雪1,孙孟尧1,2,陈彦君1,赵震1,2(1.沈阳师范大学化学化工学院, 能源与环境催化研究所;2.中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室)
摘要:甲烷是一种储量丰富的化石能源, 利用甲烷作为原料实现高值化学品生产具有重要研究价值和经济意义. 然而, 传统热催化甲烷转化过程存在反应条件苛刻、能耗高、易过度氧化等严峻挑战, 极大限制了相关技术的进一步发展. 太阳能作为广泛易得、清洁绿色的可再生能源, 是甲烷增值化利用的理想驱动力. 金属氧化物半导体由于合适的能带结构、良好的结构稳定性、丰富的表面配位形式等优良特性在光催化甲烷选择性氧化领域展现出了巨大潜力. 本文综述了近年来金属氧化物光催化甲烷选择性氧化制含氧化合物的研究进展, 聚焦于光催化反应过程、甲烷活化机制、金属氧化物半导体的调变策略和反应系统设计, 并对当下亟需解决的问题进行了讨论和展望.
关键词:甲烷, C-H键活化, 光催化, 金属氧化物, 选择性氧化, 含氧化合物

目录介绍

1 引言

2 基本原理

2.1 光催化反应过程

2.2 甲烷C–H键活化机制

2.2.1 σ活化

2.2.2 σ*活化

2.2.3 极化活化

2.2.4 自由基活化

2.3 常见含氧化合物生成机制

3 金属氧化物基光催化剂的设计

3.1 形貌调控

3.2 尺寸调控

3.3 晶面调控

3.4 杂原子掺杂

3.5 贵金属组分修饰

3.6 半导体组分修饰

4 反应系统设计

5 总结与展望

 

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