合金催化剂在电化学合成氨中的应用研究

摘要:电化学合成氨作为绿色可持续的合成氨技术路线近年来受到广泛关注。目前常用的氮源包括氮气、一氧化氮和硝酸根,高效催化剂的设计开发是该技术走向应用的关键。合金催化剂设计性强,可针对不同反应体系选择对应的活性金属,同时具有活性位点丰富、比表面积大、稳定性高的优势,适用于电化学合成氨这类复杂的反应体系。本文介绍了常用的合金催化剂制备方法,总结了不同电化学合成氨体系的反应机理以及相关合金催化剂开发进展,提出了合金催化剂活性中心设计策略以及合金材料存在的问题和解决方向,可为今后相关研究提供借鉴。

氧化-超滤耦合工艺:膜污染控制与新兴污染物降解的进展及挑战

摘要:超滤(ultrafiltration,UF) 技术作为保障饮用水和再生水质量的关键手段,已在水处理领域得到广泛应用。然而,膜污染问题的严重性以及新兴污染物(emerging pollutants,EPs) 去除效率的局限性仍然是UF技术面临的重大挑战。为突破这一瓶颈,氧化-UF耦合工艺被广泛应用于膜污染控制及EPs降解研究中。系统阐述了氧化-UF耦合工艺的作用机制,并全面综述了氧化/UF顺序组合工艺与氧化/UF一体化耦合体系在缓解膜污染和提升EPs去除效能方面的最新研究进展。最后,基于现有研究成果,提出了氧化-UF耦合工艺的发展趋势与未来研究方向,为其在实际水处理工程中的进一步应用提供理论依据与实践指导。

氮化硅陶瓷与金属钎焊方法研究进展

摘要:氮化硅陶瓷作为一种高性能材料,其与金属的连接技术具有重大研究意义。钎焊因工序简单、对基体损伤小且对接头尺寸和形状的限制少而成为陶瓷/金属常用的连接方法,因此氮化硅陶瓷与金属钎焊技术是当下研究的热点。但由于两者的热膨胀系数存在显著差异,易导致接头产生较大的残余应力,因此优化钎焊方法以提高连接强度成为该领域亟待解决的关键问题。本文综述了近年来国内外氮化硅陶瓷与金属钎焊技术的研究进展,归纳总结了活性金属钎焊、复合钎料钎焊、添加中间层钎焊和超声辅助钎焊等方法的特点和研究现状,旨在为该领域的进一步研究提供参考。

沸石铝分布精准调控: 策略、表征与展望

摘要:精准调控化学反应转化是多相催化的终极目标. 沸石催化剂凭借其独特的择形选择性在化工生产中应用广泛,但要实现高效反应转化仍依赖对活性位结构的精确调控, 以抑制副反应的发生. 沸石的活性中心由分布在晶体学不等价T 位的铝(Al)原子构成, 因此, 调控Al 在局域(T 位)及区域(空间)层面的分布已成为该领域研究热点. 此综述以局域Al 分布调控为主线, 系统综述了调控策略(自下而上与自上而下)及相关先进表征技术. 在自下而上策略中, 以典型的沸石结构为例, 重点阐明了有机/无机结构导向剂调控Al 分布的机制, 结合理论计算揭示了范德华力、静电库仑作用及氢键对Al 分布定位的影响规律; 在自上而下策略中, 基于不同T 位点杂原子(或Al 原子)的稳定性差异, 实现了Al的选择性脱除与植入, 并评述了该策略的优势与局限. Al 分布结构的精准表征是评估Al 分布调控效果的关键. 此综述还总结了关于Al 分布表征的最新研究进展, 强调多技术联用可提供更可靠的结构信息. 最后, 基于各合成策略及表征手段的优势与挑战, 展望了人工智能与大数据驱动的高通量微通道沸石合成实现Al 分布精准调控, 通过多表征技术融合实现Al 分布的精确结构解析, 最终实现定向反应型高效沸石催化剂的理性设计.

多组分金属纳米材料的原子凝聚态调控及其催化效应

摘要:在纳米尺度的金属颗粒中,不同元素的原子可呈现多种凝聚态形式:既可充分混合,形成均匀合金相;也可分离成不同的相,进而形成异质结构。这些不同的原子排列方式显著影响材料的电子耦合效应和催化性能。借助化学合成手段精准调控纳米颗粒内的原子凝聚态,有望优化其电子结构,为新型纳米催化剂的创制与新特性的发现提供契机。然而,湿化学合成在精准调控纳米颗粒原子凝聚态方面仍面临挑战。在合金纳米材料的合成中,金属盐间本征还原电势差造成显著的还原动力学差异,难以实现不同金属组分的均匀合金化及含量的精准调控。在异质结构合成中,受本征还原电势差影响,贵金属盐易与活泼金属纳米结构发生置换反应,限制了纳米晶定向生长的可控性。本文系统评述了近年来在克服上述合成限制方面的研究进展。通过引入活性氢(即氢原子或自由基)界面还原机制,有效缓解了金属间本征还原电势差对还原动力学的影响,显著提升了不同金属原子在纳米颗粒内的混合均匀性,实现了对各组分含量的独立精准调控。通过调控金属盐还原电势,成功抑制了其与活泼金属纳米结构间的置换反应,实现了一类以相对活泼的金属为核、贵金属为壳的新型核壳结构的可控合成。通过精准调控多组分金属纳米颗粒的原子凝聚态,实现了电子结构的有效调控,使其在催化反应中展现出显著的性能提升。

无机非晶纳米材料的结构与特性

摘要:非晶态材料是凝聚态化学研究的重要内容之一。非晶态材料长程无序、短程有序的原子排列特征,使其结构特性与物理化学性质显著区别于传统晶体材料。本文围绕无机非晶纳米材料近期的研究进展,首先从微观尺度解析了非晶结构的特性,重点探讨了组成非晶态材料的化学键与分子间相互作用的类型及作用机理;随后阐述了非晶结构在无机非晶纳米材料参与化学反应过程及功能应用中的关键作用,并基于多尺度结构视角深入分析了无机非晶纳米材料中电子态调制及原子结构设计对化学反应的调控作用,旨在建立非晶结构与反应活性间的构效关系;最后对无机非晶态材料的未来研究方向与应用前景进行了展望,为凝聚态化学的深化研究提供粗浅的借鉴。

第一性原理计算三元硼化物金属陶瓷性能的研究进展

摘要:利用第一性原理计算Mo2NiB2、Mo2FeB2、MoCoB、WCoB等三元硼化物金属陶瓷力学性能和物理性质,在开发和设计新型三元硼化物金属陶瓷方面发挥着重要作用。介绍了三元硼化物的结构特点及性能,综述了第一性原理在计算三元硼化物结构稳定性、力学性能、电子结构和热力学性能等方面的研究进展及存在的问题,并对未来的发展方向进行了展望。

钨酸盐纳米材料的制备及其在电致变色领域的研究进展

摘要: 电致变色是指在外加电场下,材料的光学性质(如透过率、反射率等) 发生稳定可逆变化的技术,电致变色智能窗在建筑节能领域具有广阔的应用前景,助力我国碳达峰、碳中和目标的实现。钨酸盐纳米材料是一种极具潜力的无机电致变色材料,具有材料来源广泛、合成工艺简单、种类丰富、结构可调等诸多优点。采用钨酸盐纳米材料制备的电致变色器件,光谱调制范围广、响应时间短、着色效率高、循环稳定性良好,在智能窗和建筑节能中的应用潜力巨大。综述了钨酸盐纳米材料的结构特点和制备方法,详细阐述了其在电致变色领域的国内外研究进展,并展望了其未来研究与发展前景。

基于原位成像与图像分析技术的结晶过程智能监测

摘要: 结晶是物质分离与纯化的重要技术,目前主要采用离线分析的方法监测结晶过程参数,存在滞后性、消耗人力等弊端。基于过程分析技术(process analysis technology,PAT)的在线监测对于结晶生产工艺的优化与控制具有重要意义,可以充分提高生产效率与产品质量。原位成像技术能直观地反映结晶状态,图像分析算法提供的定量信息可用于研究结晶动力学等机理。虽然原位图像分析极具挑战性,但近些年以深度学习为代表的人工智能技术显著提升了预测精度。在简要介绍结晶领域各种常用PAT技术的基础上,重点综述了基于原位成像技术的相关研究进展,侧重于图像分析方法及其揭示的结晶行为与机理。最后,展望了原位成像技术对实现结晶过程智能监测的一些未来发展方向。

热防护系统用碳化物超高温陶瓷抗烧蚀涂层研究进展

摘要: 碳化物超高温陶瓷具有高熔点(>3000 ℃)、高硬度、低热导率、优异的耐高温性和良好的化学稳定性等优点, 是高超声速飞行器热防护系统的理想涂层材料。本文概述了碳化物超高温陶瓷(TiC、ZrC、HfC、NbC、TaC)的结构与性质, 总结了化学气相沉积法、等离子喷涂法和固相反应法制备碳化物超高温陶瓷涂层的研究进展, 分析了涂层微观结构、组分、结构设计以及热流密度对烧蚀行为的影响。研究表明, 添加第二相形成多元复合涂层和采用多层结构设计, 可以有效提升碳化物超高温陶瓷涂层的抗烧蚀性能。添加第二相形成复杂氧化物, 可使烧蚀后的氧化层适度烧结, 从而获得良好的结构完整性和阻氧性能。采用梯度分层和多层功能结构设计, 有效缓解了涂层热应力, 抑制了裂纹扩展, 并促进了不同层间的协同增强作用。最后, 结合研究现状, 对碳化物超高温陶瓷抗烧蚀涂层发展面临的挑战与机遇进行了展望。