多组分金属纳米材料的原子凝聚态调控及其催化效应

刘钊钧，高传博（西安交通大学前沿科学技术研究院）

摘要：在纳米尺度的金属颗粒中，不同元素的原子可呈现多种凝聚态形式：既可充分混合，形成均匀合金相；也可分离成不同的相，进而形成异质结构。这些不同的原子排列方式显著影响材料的电子耦合效应和催化性能。借助化学合成手段精准调控纳米颗粒内的原子凝聚态，有望优化其电子结构，为新型纳米催化剂的创制与新特性的发现提供契机。然而，湿化学合成在精准调控纳米颗粒原子凝聚态方面仍面临挑战。在合金纳米材料的合成中，金属盐间本征还原电势差造成显著的还原动力学差异，难以实现不同金属组分的均匀合金化及含量的精准调控。在异质结构合成中，受本征还原电势差影响，贵金属盐易与活泼金属纳米结构发生置换反应，限制了纳米晶定向生长的可控性。本文系统评述了近年来在克服上述合成限制方面的研究进展。通过引入活性氢（即氢原子或自由基）界面还原机制，有效缓解了金属间本征还原电势差对还原动力学的影响，显著提升了不同金属原子在纳米颗粒内的混合均匀性，实现了对各组分含量的独立精准调控。通过调控金属盐还原电势，成功抑制了其与活泼金属纳米结构间的置换反应，实现了一类以相对活泼的金属为核、贵金属为壳的新型核壳结构的可控合成。通过精准调控多组分金属纳米颗粒的原子凝聚态，实现了电子结构的有效调控，使其在催化反应中展现出显著的性能提升。

关键词：合金纳米颗粒；核壳纳米结构；原子凝聚态；催化性质