沸石铝分布精准调控: 策略、表征与展望

高红霞a，陈慧慧b，李林梅a，赵侦超a，徐舒涛,b(a 浙江师范大学化学与材料科学学院 先进催化材料教育部重点实验室)(b 中国科学院大连化学物理研究所 低碳催化与工程研究中心)

摘要：精准调控化学反应转化是多相催化的终极目标. 沸石催化剂凭借其独特的择形选择性在化工生产中应用广泛,但要实现高效反应转化仍依赖对活性位结构的精确调控, 以抑制副反应的发生. 沸石的活性中心由分布在晶体学不等价T 位的铝(Al)原子构成, 因此, 调控Al 在局域(T 位)及区域(空间)层面的分布已成为该领域研究热点. 此综述以局域Al 分布调控为主线, 系统综述了调控策略(自下而上与自上而下)及相关先进表征技术. 在自下而上策略中, 以典型的沸石结构为例, 重点阐明了有机/无机结构导向剂调控Al 分布的机制, 结合理论计算揭示了范德华力、静电库仑作用及氢键对Al 分布定位的影响规律; 在自上而下策略中, 基于不同T 位点杂原子(或Al 原子)的稳定性差异, 实现了Al的选择性脱除与植入, 并评述了该策略的优势与局限. Al 分布结构的精准表征是评估Al 分布调控效果的关键. 此综述还总结了关于Al 分布表征的最新研究进展, 强调多技术联用可提供更可靠的结构信息. 最后, 基于各合成策略及表征手段的优势与挑战, 展望了人工智能与大数据驱动的高通量微通道沸石合成实现Al 分布精准调控, 通过多表征技术融合实现Al 分布的精确结构解析, 最终实现定向反应型高效沸石催化剂的理性设计.

关键词：铝分布; 沸石; 结构导向剂; 主客体相互作用; 催化