基于机器学习与第一性原理筛选锂离子电池钒基电极材料

墨云鹤，曹卫刚，赵乐泉，唐振强，郑珑，蔡宗英(华北理工大学冶金与能源学院)

摘要：鉴于成本效益、资源丰富性, 钒基锂离子电池电极材料成为科研热点. 通过机器学习模型与第一性原理计算对钒基材料数据库建立了筛选-验证流程, 旨在发现优异潜在钒基电极材料. 从Materials project 提取出了4694条钒基数据, 并通过pymatgen (Python Materials Genomics)计算了最大理论容量. 相关性研究发现密度对于钒基材料理论容量的影响比较关键, 经三种机器学习算法联合预测对比, 遗传算法确定超参数的深度神经网络算法(DNN)效果最佳, R2 为0.771. 并通过DNN 算法的SHAP 分析进一步证明. 经模型预测, 根据密度特征选取原始数据集前0.5%数据, 最终确定了26种潜在钒基电极材料. 经机器学习与第一性原理计算验证, 确定了三种理论容量均大于650 mAh/g, 开路电压分别为2.56、0.64、0.49 V的钒基正负两电极候选材料. 这一流程不仅可用于对钒基电极材料的发现, 并有望在不同材料体系扩展.

关键词：机器学习；锂离子电池；钒基材料；第一性原理