耦合电解水制氢的绿色有机电合成——电极界面调控策略综述

王御风1,罗小雪1,范鸿亮1,吴白婧1,李存璞1,2,魏子栋1,2(1重庆大学化学化工学院,特种化学电源全国重点实验室;2重庆大学锂电及新材料遂宁研究院)
摘要: 随着全球能源危机和环境污染问题日益加剧,电解水制氢作为一种清洁、高效的制氢技术备受关注。然而,传统电解水阳极析氧反应存在动力学迟缓、过电位高以及氧气副产物等问题,限制了技术的进一步发展。近年来,研究人员发展了利用电解水阳极生成的活性氧物种(ROS)(*OOH、*OH和*O等) 实现有机物选择性氧化的系列策略,可以有效提升电解水的能量、原子利用率,减少能耗,提升生产附加值。电极界面作为电化学反应的场所,电极材料的多尺度结构、反应底物的吸附行为等,都影响着耦合电解水制氢的绿色有机氧化效率和选择性。因此,本文综述了利用活性氧物种氧化有机物耦合电解水制氢的电极表面调控策略,重点讨论了电极强化“界面-底物”过程的作用、电极控制荷质传递过程以及电极调控反应作用机理等三个方面。通过掺杂、构筑应变、引入空位和异质结等手段调控电极电子结构,能够促进ROS生成和反应底物吸附,提升反应选择性与效率;通过采用恒电位和脉冲电解等多种电化学方法,可以调控电极材料的金属价态和电子传递速率,优化反应动力学;通过引入介体或添加剂、开发双效催化剂以及表面插层等手段,可以有效调控电极表面对ROS的吸附与利用,同时调节电极对反应底物的吸附特性。未来研究将集中于电极表面催化形态精准调控、催化剂活性位点优化以及机理研究,推动电解水制氢与绿色有机电化学合成的协同发展,为新能源和绿色化学的应用提供新思路。
关键词: 活性氧物种(ROS);有机电合成;界面调控;电解水;电极材料;电子材料;电化学;制氢

目录介绍

0 引言

1 电极强化“界面-底物”作用过程

1.1 掺杂

1.2 构筑应变

1.3 构筑异质结

1.4 引入空位

1.5 其他活化策略

2 电极控制荷质传递过程

2.1 恒电位电解法

2.2 循环伏安法

2.3 脉冲电解法

2.4 交流电合成法

3 电极调控反应机理

3.1 介体或添加剂协同调控策略

3.2 双效电极催化剂调控策略

3.3 表面插层调控技术

4 结语与展望

 

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