二维材料催化剂在甲烷选择氧化中的应用
孙瑜阳1,王雯曦1,李文翠1,秦汉颖2,蔡佳芯2,赵震1,2 (1.沈阳师范大学 化学化工学院;2.中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室)
摘要:二维材料因其高比表面积和可调电子结构,在提高催化效率、选择性和稳定性方面展现出显著优势,其催化甲烷转化为高附加值化学品对能源可持续利用和环境保护具有重要意义。本文综述了二维材料在甲烷低温选择性氧化中的应用进展,对甲烷氧化时C—H键断裂的两种机制进行概述,列举了几类典型的二维材料(如石墨烯、过渡金属硫化物、MXenes、MOFs、金属氧化物等)及其合成方法,重点探讨了这些材料掺杂金属活性位点催化剂在不同氧化剂(如H2O2、H2+O2、O2和CO+O2)下进行甲烷选择性氧化的催化性能,强调了二维材料在活性位点调控、反应路径优化等方面的作用。最后,对二维材料在解决甲烷活化难题、推动能源技术进步方面的潜力、挑战及未来发展方向进行了展望。
关键词:甲烷转化;二维材料;多相催化;C—H键活化;选择氧化
目录介绍
1 引言
2 二维材料催化剂概述
2. 1 石墨烯
2. 2 过渡金属硫族化合物
2. 3 MXenes
2. 4 MOFs
2. 5 金属氧化物
2. 6 其他材料
3 甲烷氧化C—H键断裂机制
3. 1 自由基机理
3. 1. 1 光催化体系
3. 1. 2 热催化体系
3. 1. 3 电催化体系
3. 2 M—C σ键机理
3. 2. 1 光催化体系
3. 2. 2 热催化体系
3. 2. 3 电催化体系
4 二维材料掺杂金属原子催化甲烷氧化
4. 1 贵金属
4. 2 非贵金属
4. 3 二维材料掺杂金属原子催化剂
4. 3. 1 H2O2作氧化剂
4. 3. 2 H2和O2原位生成H2O2作氧化剂
4. 3. 3 O2作氧化剂
4. 3. 4 CO和O2作氧化剂
5 总结与展望
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