氢气在锆表面和体相吸附扩散过程的第一性原理研究

朱洋1，祁风雷1，陈长琦1，王玉青1，谢远来2（1. 合肥工业大学 机械工程学院；2. 中国科学院合肥物质科学研究院 等离子体物理研究所）

摘要：为解决氢在锆表面和体相吸附扩散机制尚不明晰的问题，文章基于第一性原理，对锆吸氢过程四个步骤（氢分子解离、氢原子吸附、氢原子表面扩散和渗透和氢原子在锆体相中的扩散）进行研究。利用攀爬轻推弹性带方法，计算得到氢沿特定扩散路径的能垒和不同路径对应的扩散系数。计算结果表明氢分子的解离过程存在约0.07 eV 的能垒，解离后的氢原子倾向于吸附在锆表面的密排六方位点。氢原子从锆表面密排六方位点向面心立方位点扩散的能垒为0.31 eV，从表面面心立方位点向次表面的八面体位点扩散的能垒为0.85 eV，在体相中的四面体位点向八面体位点扩散的能垒为0.43 eV。对比发现，氢原子从锆表面向体相渗透的步骤是限制锆吸附氢的限速步骤。文章为锆基材料吸氢过程提供原子尺度的见解，为高性能吸气剂材料研发和核反应堆包层材料氢化控制提供理论参考。

关键词：锆基材料；吸氢过程；扩散系数；第一性原理